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 在第十四屆SNEC全球光伏大會(huì)上，中科院院士楊德仁教授做了主題“鑄造單晶的生長(zhǎng)和缺陷控制”的演講。

專(zhuān)題直播：SNEC第十四屆(2020)國(guó)際太陽(yáng)能光伏與智慧能源(上海)論壇

以下為發(fā)言實(shí)錄：

楊德仁：大家好，我向大家報(bào)告的是鑄造單晶的生長(zhǎng)和缺陷控制。大家知道，在過(guò)去15年當(dāng)中！太陽(yáng)能光伏產(chǎn)業(yè)發(fā)展迅速，到2018年、2019年，每年安裝量達(dá)到近100GW。在所有的太陽(yáng)能光伏當(dāng)中，晶體硅材料，包括直拉硅單晶和鑄造多晶硅超過(guò)96%的份額，毫無(wú)疑問(wèn)，晶體硅是太陽(yáng)能光伏最重要的材料。

兩種億硅材料各有優(yōu)點(diǎn)和缺點(diǎn)，直拉單晶硅質(zhì)量好，效率高，但成本高，能耗高。鑄造多晶硅成本低，能耗低，相對(duì)來(lái)說(shuō)質(zhì)量差，做出來(lái)的太陽(yáng)能電子效果也差，因此各有優(yōu)缺點(diǎn)的兩種材料在過(guò)去的15年當(dāng)中主宰太陽(yáng)能光伏的主要市場(chǎng)。

這兩種基礎(chǔ)上發(fā)展出鑄造單晶硅，實(shí)際它是利用籽晶通過(guò)鑄造或者定向凝固的方法生長(zhǎng)出單晶硅來(lái)，這樣的晶體硅材料，集聚了單晶硅材料和鑄造多晶硅的優(yōu)點(diǎn)，它質(zhì)量高，能耗相對(duì)也比較低。 但是這種鑄造單晶硅的技術(shù)也有一系列的挑戰(zhàn)，包括了籽晶成本的增加，單晶率能不能達(dá)到90%以上，也包括材料的利用率。最重要的問(wèn)題，單晶硅當(dāng)中含有高密度的位錯(cuò)，這位錯(cuò)對(duì)太陽(yáng)能電子產(chǎn)生重要的影響，這也是造成了鑄造單晶硅和直拉單晶硅太陽(yáng)能電池效率相差比較大的一個(gè)重要原因。因此，在報(bào)告中，我將給大家報(bào)告高密度位錯(cuò)的原因和我們最近的一些工作。

鑄造單晶硅中有兩類(lèi)位錯(cuò)，一類(lèi)是單個(gè)位錯(cuò)，又稱(chēng)分散性位錯(cuò)，另外稱(chēng)為位錯(cuò)網(wǎng)絡(luò)，或者次晶界。位錯(cuò)網(wǎng)絡(luò)和次晶界對(duì)太陽(yáng)能效果的效率影響更大，是人們觀(guān)察的重點(diǎn)。它的起源是由于鑄造單晶硅用了籽晶，在兩個(gè)籽晶的拼接縫處會(huì)引起應(yīng)力，而這個(gè)應(yīng)力在晶體生長(zhǎng)時(shí)引起位錯(cuò)的產(chǎn)生，特別形成了位錯(cuò)網(wǎng)絡(luò)。

這張圖顯示的是鑄造單晶的底部、中部、頂部的PL圖。從底部的PL圖上清晰的看到十字形的高位處的區(qū)域，這個(gè)區(qū)域就是由于籽晶拼接縫所產(chǎn)生的。中部看到，沿著這個(gè)區(qū)域位錯(cuò)快速的生長(zhǎng)，到了頂部幾乎所有的畫(huà)面當(dāng)中都有了位錯(cuò)，這就是位錯(cuò)從底部向頂部爆發(fā)的一個(gè)過(guò)程，這也是重要的在制造單晶當(dāng)中頂部位錯(cuò)高于底部位錯(cuò)的原因。我們可以看到，這樣的一個(gè)籽晶拼接所形成的位誘生的位錯(cuò)，對(duì)太陽(yáng)能電子的效率有著明顯的影響。這張圖顯示的是太陽(yáng)能電池制備以后的電制發(fā)光圖譜，在中間十字形的低應(yīng)力區(qū)域，表示這個(gè)地方低質(zhì)量的原因，這也是造成太陽(yáng)能電子效率的低效主要原因。

這些位錯(cuò)網(wǎng)絡(luò)或者是次晶界的晶體結(jié)構(gòu)怎么樣？我們研究了它的Das1和DaS2，有兩大類(lèi)缺陷，一大類(lèi)是a和c所示的，還有一大類(lèi)是a和d所示，是非原狀的點(diǎn)狀，它實(shí)際上是位錯(cuò)的陣列。次晶界我們檢查了它的晶相差大概在0.4-2.3之間。而位錯(cuò)陣列又包含了兩類(lèi)，一類(lèi)是b，與一條Sub-GBs相連，還有一種是與兩條Sub-GBs相連的位錯(cuò)的直連，這顯示次晶界主要包括了兩大類(lèi)。

我們選擇了鑄造單晶的兩個(gè)圖譜，a和b，選取了不同Sub-GBs晶相差，不同位置EBIC襯度的比較。我們可以看到，隨著晶相差一般在0.4-0.7度之間，是隨著c的增加，EBIC的襯度在增加。當(dāng)c，也就是晶相差大于0.7度的時(shí)候，隨著c的增加，EBIC襯度幾乎不變的，這就顯示了它的變化規(guī)律。b圖我們選取了位錯(cuò)陣列的密度和錯(cuò)密度的關(guān)系，d這張圖顯示了EBIC的襯度隨著EPD的增加而增大，位錯(cuò)密度反映了位錯(cuò)陣列附近的一個(gè)活性的程度，相比而言，位錯(cuò)陣列的復(fù)合活性是弱于Sub-GBs的。

Sub-GBs顛覆性比較強(qiáng)，那么它對(duì)太陽(yáng)能電池性能的影響又是如何呢？我們做了一個(gè)簡(jiǎn)單的實(shí)驗(yàn)，也就是看鐵污染以及吸雜前后EBIC襯度的變化。左圖a是從0.7度晶相差到2.3度之間變化的圖譜，在原生狀態(tài)，它大概襯度在50%左右，一旦鐵沾污以后它的襯度幾乎沒(méi)變，也在50%。經(jīng)過(guò)吸雜處以它略微降低了一點(diǎn)點(diǎn)，說(shuō)明了零吸雜對(duì)它影響不大，也說(shuō)明這種缺陷是影響太陽(yáng)能效率主要的缺陷。再看c從0.4-0.7之間晶相差的Sub-GBs情況，也可以看到在原狀態(tài)下的時(shí)候大概襯度30%-50%，在鐵污染以后變化不大，但是一旦吸雜以后，它的襯度大大減少10%-30%左右，說(shuō)明了晶相差c在0.4-0.7之間，這樣的缺陷對(duì)電池效率的影響是比較小的。而不同腐蝕坑密度的位錯(cuò)陣列的EBIC襯度是低于Sub-GBs的。我們看到它是原生狀態(tài)下的時(shí)候只有10%到20%左右，一旦鐵沾污以后襯度馬上增加了，說(shuō)明復(fù)合活性增加。經(jīng)過(guò)零吸雜以后，它到0到10%左右，說(shuō)明零吸雜對(duì)缺陷的效果是非常明顯的。相比而言，Sub-GBs對(duì)太陽(yáng)能電池的效率影響更大。

如何解決由籽晶拼接縫所引起的位錯(cuò)網(wǎng)絡(luò)呢？我們提出了一個(gè)方法，稱(chēng)為晶界工程。也就是說(shuō)在籽晶拼接縫的地方引入一個(gè)晶界。圖a顯示的是鑄造單晶一個(gè)晶面的示意圖，光學(xué)照片圖?？梢钥吹剑黠@的中間有一條縫，我們稱(chēng)為晶界，這是我們故意引入的。圖b顯示的是PL圖，從底部到上面，原來(lái)高位區(qū)的密度不見(jiàn)了，取而代之的是一條細(xì)細(xì)的線(xiàn)，是晶界。右邊c圖是少子壽命的一個(gè)晶面掃描照，可以看到原來(lái)倒三角的低少子壽命區(qū)域已經(jīng)消失了。也就是說(shuō)通過(guò)引入一個(gè)晶界可以抑制位錯(cuò)的增值，導(dǎo)致倒三角性位錯(cuò)網(wǎng)絡(luò)的消失，這個(gè)方法已經(jīng)被實(shí)際的產(chǎn)業(yè)所采用。

上圖是普通鑄造單晶晶面的少子壽命圖，除了四面的低少子壽命區(qū)域之外，在中間區(qū)域有多個(gè)倒三角形的低少子壽命區(qū)，顯示出跟籽晶拼縫相關(guān)的。在我們引入晶界以后看到，下圖中間部位黃色的少子壽命區(qū)幾乎都消失了，這說(shuō)明了引入晶界抑制籽晶拼縫的位錯(cuò)，改善了材料質(zhì)量。

在此基礎(chǔ)上，我們對(duì)晶界進(jìn)行進(jìn)一步的研究和探討，首先我們提出另外一種方法，通常的籽晶體生長(zhǎng)是用了100籽晶，通過(guò)切割籽晶有了新的方向，這是一個(gè)110方向，作為籽晶的時(shí)候，它就是籽晶的拼接圖。上圖是普通的沒(méi)有用晶界工程鑄造單晶界面的一個(gè)少子壽命圖。下圖顯示的是110籽晶的方向拼接的，低少子壽命區(qū)域倒三角區(qū)域變化變得非常窄，幾乎是一條很窄的一條直線(xiàn)從底部走到上部去，說(shuō)明它的缺陷集中在一起，沿著一條晶界往上延伸，這就使得它整個(gè)晶體的少子壽命有了明顯的增加。它的原因是什么呢？我們可以看到對(duì)于普通的100的晶相，一旦在兩個(gè)籽晶中間，它會(huì)沿著111的方向進(jìn)行滑移，當(dāng)晶體生長(zhǎng)的方向是100的時(shí)候，111的方向和它加起來(lái)是35.3，因此形成倒三角的形式。加入是110生長(zhǎng)的話(huà)，這時(shí)候111晶面就垂直于它的界面，平行于它的生長(zhǎng)方向，因此位錯(cuò)沿著中間的方向去擴(kuò)展，導(dǎo)致了位錯(cuò)相對(duì)集中在所引進(jìn)的晶面上，使得絕對(duì)區(qū)域少子壽命有了明顯的提高。

上面的圖是普通的以100晶相籽晶生長(zhǎng)的鑄造單晶PL圖，從底部、中部到頂部，底部是比較明銳的拼接PL圖，到了中部位錯(cuò)在增長(zhǎng)，頂部位錯(cuò)高一點(diǎn)的增長(zhǎng)了。下面的圖是利用100晶向籽晶生長(zhǎng)鑄造單晶，可以看到底部、中部、頂部位錯(cuò)始終限定在引入的晶面上，它的密度沒(méi)有大幅度的增加，從底部到頂部，從而改善了整體晶面的情況。

兩種材料的IQE顯示，110晶向生長(zhǎng)的鑄造單體IQE要明顯好于100晶向生長(zhǎng)的。我們比較它的漏電流，假如正常在110縫的地方它的漏電流是很大的。假如在晶體的中部，它的漏電流是明顯好于普通的鑄造單晶。

位錯(cuò)的控制方法是利用了∑5晶界，同樣，用普通100晶向的籽晶，但是在另外的一個(gè)方向設(shè)計(jì)了135，同時(shí)通過(guò)旋轉(zhuǎn)，我們可以看到這樣的示意圖得到了abcd四種類(lèi)型的晶界，如果用四種類(lèi)型的晶界生長(zhǎng)的單晶鑄造晶面，掃描晶面圖?？梢钥吹絘、c、d低少子壽命區(qū)都已經(jīng)消除了，而b是存在的。我們通過(guò)EBSD的圖譜測(cè)試可以看出，上面的四種晶界，a是無(wú)位向差，b是2.5度的位相差，c和d是36.9度的位相差，也就是我們稱(chēng)為對(duì)稱(chēng)∑5的晶界，正是這種晶界可以使得位錯(cuò)得到很好的一致。

右邊abcdef是鑄造單晶的從底部到頭部6個(gè)位置的PL圖譜，可以看到從底部abcd的晶界都是很明銳的，到了C，到了F就有很多晶界開(kāi)始生長(zhǎng)了大密度。從c圖放大了可以看到，顯示了大寫(xiě)的ABCD四種晶界，A晶界有少量的小角晶界出現(xiàn)，B小角晶界位錯(cuò)快速增殖，而C晶界跟D晶界，也就是我們所說(shuō)的∑5晶界依然保持平時(shí)的晶界，一直向上到頂。

我們還比較兩種晶界的電學(xué)復(fù)合特性，A是B晶界的，也就是小角晶界的EBIC圖譜，B是D晶界的，也就是∑5晶界的一個(gè)EBIC圖譜。通過(guò)比較可以看到，小角晶界的復(fù)合活性遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于∑5。所以∑5可以降低晶界的活性，而且可以抑制位錯(cuò)的擴(kuò)展和生產(chǎn)。

另外一種∑13晶界，也就是說(shuō)晶體生長(zhǎng)方向依然是100，但是另外一個(gè)籽晶邊的方向是510，通過(guò)這樣的設(shè)計(jì)我們可以得到∑13的晶界，利用這樣一個(gè)晶界的籽晶去生長(zhǎng)鑄造單晶。其PL從底部到頂部顯示在左圖上，中間的紅線(xiàn)表示籽晶拼接縫所在的位置，從A到D，底部到頂部的E和F，拼接縫位錯(cuò)的密度都是很低的，而且看起來(lái)都不是很明顯，就說(shuō)明了∑13能夠更好的抑制拼接縫所產(chǎn)生的位錯(cuò)。位錯(cuò)僅僅在頂部的右下角的位置有一定量的位錯(cuò)密度，而這個(gè)位錯(cuò)密度只有10的4到6次方左右。

左邊的是鑄造單晶的顯微鏡圖，ab是底部，a是底部中間位置的，b是接近晶界位置的，而c是頂部位置的。在中的位置就是沒(méi)有晶界，在b晶界的地方它的晶界非常清晰，所以位錯(cuò)非常集中在這個(gè)地方。右圖顯示利用這種技術(shù)生長(zhǎng)的鑄造單晶得到了晶錠的少子壽命圖。中間低少子壽命區(qū)黃色的區(qū)域已經(jīng)很少，說(shuō)明質(zhì)量已經(jīng)得到了明顯的改善。

我們用∑13晶界控制了籽晶生長(zhǎng)的鑄造單晶，和工藝引入晶界的其他晶界和不引入的，做了太陽(yáng)能電池的對(duì)比。對(duì)于普通的大概只有17.9左右，而利用∑13作為晶界控制可以使得太陽(yáng)能電池效率達(dá)到20.1%，和普通的直拉晶單晶只相差0.2%。很顯然鑄造單晶硅結(jié)合了直拉單晶硅和鑄造硅的優(yōu)點(diǎn)，但是源于籽晶拼接縫的位錯(cuò)團(tuán)，它嚴(yán)重影響了太陽(yáng)電池的效應(yīng)。通過(guò)設(shè)計(jì)合適的功能晶界，比如說(shuō)∑5晶界，可以明顯降低位錯(cuò)，改善晶體質(zhì)量，所得到的太陽(yáng)能電池效率已經(jīng)接近直拉單晶硅，最高在實(shí)驗(yàn)的情況下達(dá)到20.1%。

以上是我報(bào)告的主要內(nèi)容，謝謝。

原文章：中科院院士楊德仁:鑄造單晶的生長(zhǎng)和缺陷控制