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太陽能光催化反應(yīng)可以實現(xiàn)分解水產(chǎn)生氫氣、還原二氧化碳產(chǎn)生太陽燃料，是科學(xué)領(lǐng)域“圣杯”式的課題，受到全世界關(guān)注。雖然在過去半個世紀(jì)的光催化研究中，人們已經(jīng)在光催化劑制備和光催化反應(yīng)研究方面做出了巨大的努力，但由于光催化反應(yīng)中光生電荷的分離、轉(zhuǎn)移和參與化學(xué)反應(yīng)的時空復(fù)雜性，人們對該過程的基本機制一直不清楚。
日前，這個謎團被中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所（大連化物所）李燦院士、范峰滔研究員等揭開了。研究人員對光催化劑納米顆粒的光生電荷轉(zhuǎn)移進(jìn)行全時空探測，“拍攝”到光生電荷轉(zhuǎn)移演化全時空影像。相關(guān)研究成果已于10月12日發(fā)表在國際學(xué)術(shù)期刊《自然》上。
研究成果文章的部分作者在實驗室合影，從左到右依次為范峰滔、李燦和陳若天。中科院大連化物所供圖
歷時二十多年，中國科學(xué)家攻破“光催化分解水的核心科學(xué)挑戰(zhàn)”
綠氫是實現(xiàn)工業(yè)和交通領(lǐng)域碳中和的主要路徑。綠氫從水中來，需要太陽能等可再生資源。
據(jù)中科院院士李燦介紹，過去幾十年，光電解水效率大幅度提升，但整體水平仍然較低。“上世紀(jì)70年代，太陽能制氫效率極低，2000年后進(jìn)展比較快，效率從0.5%發(fā)展到當(dāng)前的1.5%左右。”
目前，光催化分解水研究大多集中在篩選光催化材料和優(yōu)化器件工藝上，光生電荷動力學(xué)等研究相對薄弱，重大科學(xué)問題尚未解決。“太陽能光催化劑要提高效率，需要優(yōu)化三個方面的效率，包括捕光、電荷分離和催化轉(zhuǎn)化。其中，電荷分離是最關(guān)鍵、最微觀的一步，所以我們優(yōu)先研究了這個問題。”
他說，光催化分解水的核心科學(xué)挑戰(zhàn)在于如何實現(xiàn)高效的光生電荷的分離和傳輸。由于這一過程跨越從飛秒到秒、從原子到微米的巨大時空尺度，揭開全過程的微觀機制極具挑戰(zhàn)性。“20多年來，我們的團隊前赴后繼，一直致力于解決這一問題。”
就醫(yī)經(jīng)歷為成像研究帶來啟發(fā)
范峰滔說，為了開展這項研究，他博士畢業(yè)后的研究方向從原來的分子篩合成光譜表征轉(zhuǎn)為光催化成像。最初他比較迷茫，李燦院士在2010年的一次就醫(yī)經(jīng)歷給他帶來了啟發(fā)。“當(dāng)時基于血管成像介入手術(shù)的啟發(fā)，李老師（李燦）在病床上打電話和我交流，認(rèn)為光譜成像方向值得考慮，由此為我指明了方向。”
范峰滔研究員在調(diào)試表面光電壓成像儀器。中科院大連化物所供圖
經(jīng)過摸索，范峰滔計劃以原子力顯微鏡、光學(xué)和半導(dǎo)體晶面性質(zhì)為基礎(chǔ)開展工作。由于缺少合適的儀器設(shè)備，團隊開始親自設(shè)計、自主研發(fā)。2012年，范峰滔找了一間不到20平方米的房間，和同學(xué)們一起搭建設(shè)備儀器，并逐步改進(jìn)實驗儀器和方法。
據(jù)李燦介紹，科研人員通過集成結(jié)合多種先進(jìn)的表征技術(shù)和理論模擬，包括時間分辨光發(fā)射顯微鏡（飛秒到納秒）、瞬態(tài)表面光電壓光譜（納秒到微秒）和表面光電壓顯微鏡（微秒到秒）等，像接力賽一樣，首次在一個光催化劑顆粒中跟蹤電子和空穴到表面反應(yīng)中心的整個機制。“這為理性設(shè)計性能更優(yōu)的光催化劑提供了新的思路和研究方法。”
未來，這個成果有望促進(jìn)太陽能光催化分解水制取太陽燃料的應(yīng)用，為人類生產(chǎn)和生活提供清潔、綠色的能源。
李燦說，按照經(jīng)濟上的評估，太陽能制氫效率達(dá)到5%就可以進(jìn)行工業(yè)化中試，效率如果達(dá)到10%，就和最便宜的化石資源制氫成本相近。“通過這么多的積累，太陽能制氫有望在不遠(yuǎn)的將來取得突破并實現(xiàn)工業(yè)化。”
原標(biāo)題：提高太陽能制氫效率，中國科學(xué)家解決最關(guān)鍵一步
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