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解決能源短缺和環(huán)境污染問題的一個理想策略就是開發(fā)和利用太陽能。有機太陽能電池（OSC）具有重量輕、溶液加工成本低、可印刷、可制備成柔性器件等優(yōu)點而備受關(guān)注。目前，得益于非富勒烯受體的快速發(fā)展，OSC的最高光電轉(zhuǎn)換效率（PCE）已突破19%。然而，這些高效率的OSC都是通過旋涂法制備的，很難推廣應用到大面積太陽能電池的制備。相對于旋涂，刮刀涂布是卷對卷印刷工藝的原型工具，可以實現(xiàn)有機太陽能電池的大面積制備。但是，由于OSC體相異質(zhì)結(jié)形貌的形成，是一個秒級時間尺度下的動態(tài)演變的過程。伴隨著刮涂液相成膜，溶劑的揮發(fā)將誘導給/受體相分離、成核、結(jié)晶以及分子構(gòu)象改變等，最終形成復雜的多尺度微觀結(jié)構(gòu)。由于對刮涂過程中溶液剪切效應缺乏深入了解，刮涂器件的PCE滯后于旋涂器件。因此，迫切需要采用多方法結(jié)合技術(shù)，原位實時研究OSC形貌動態(tài)演變過程和成膜機制。

針對以上問題，上海光源研究團隊經(jīng)過近幾年系統(tǒng)的In-house研究，基于小角散射線站（BL16B1）建立起了有機太陽能電池液相成膜原位掠入射小角X射線散射（GISAXS），原位掠入射廣角X射線散射GIWAXS以及和原位紫外可見光光譜（UV-vis）相結(jié)合的實時測量技術(shù)（發(fā)明專利：CN202011588432.0，CN 202211683802.8），發(fā)展了用于原位實時測量批量數(shù)據(jù)處理所需的軟件SGTools（J. Appl. Crystallogr. 2022, 55, 195.）。最近，上海高等研究院楊春明副研究員聯(lián)合天津大學葉龍教授等人，應用上述同步輻射原位掠入射X射線散射多方法結(jié)合技術(shù)，首次揭示了刮涂三元OSC的溶液剪切成膜機制及其構(gòu)效關(guān)系。研究成果以“Real-Time Probing and Unraveling the Morphology Formation of Blade-Coated Ternary Nonfullerene Organic Photovoltaics with In Situ X-Ray Scattering”為題發(fā)表在Advanced Functional Materials上。


GISAXS研究發(fā)現(xiàn)，隨著刮速的增加，二元共混薄膜（PM6:N3）的供體相干長度逐漸減小，三元共混薄膜（PM6:N3:N2200）的供體相干長度則是先減小后增大，在中等涂層速度(20 mm/s)下達到一個最小值。而無論二元和還是三元體系，隨著刮速的增加，受體相區(qū)尺寸都是先減小后增大。此外，三元體系的受體相區(qū)尺寸比二元體系的小，說明第三元組分N2200的引入可以減小受體相區(qū)尺寸。這些結(jié)果表明，溶液剪切速度是影響活性層相分離的重要因素之一，而第三元組分的添加也將有利于具有適當尺寸微相區(qū)的形成，這將有助于激子的擴散和解離。原位GIWAXS研究得到了OSC剪切液相成膜過程中層狀結(jié)晶的晶面間距、峰面積和相干長度隨時間的演化規(guī)律，由此可將成膜過程分為(I)溶解狀態(tài)，(II)成核和生長，(III)溶劑膨脹狀態(tài)和(IV)玻璃態(tài)這四個階段。在中等涂層速度下，二元和三元體系成膜過程中的第二和第三階段相對較長，這將有利于晶體微觀結(jié)構(gòu)的改善和結(jié)晶度增加。與二元共混薄膜相比，三元共混體系相關(guān)長度的增加過程更長，溶劑膨脹的有序聚集體初始尺寸更小，更有利于提高分子有序堆積和微晶的完善。原位UV-vis吸收光譜時間分辨測量，通過分析供體和受體吸收峰強度和位置隨時間的演變，研究了供體(PM6)和受體(N3)的動態(tài)聚集。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，無論是二元體系還是三元體系在中等刮速下從溶液到薄膜的轉(zhuǎn)變階段要比其他刮速所需的時間更長，聚合物和小分子將有足夠的時間用來聚集和結(jié)晶，對優(yōu)化微晶結(jié)構(gòu)、提高結(jié)晶度有一定的幫助。這也解釋了為什么在中等刮涂剪切速率下OSC表現(xiàn)出了最高的結(jié)晶度和更為有序的分子排列。更為重要的是，光電轉(zhuǎn)換性能測試結(jié)果表明，隨著刮速的增加，PCE先升高后降低，中等刮速下器件表現(xiàn)出最佳的光伏特性。因此，形貌-演變-性能間的構(gòu)效關(guān)系以及溶液剪切機制通過該原位實時測量研究得以闡明。

原標題：上海高等研究院在有機太陽能電池溶液剪切原位研究取得重要進展