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成果簡(jiǎn)介

最近，由于使用化石燃料，對(duì)環(huán)境和能源相關(guān)問(wèn)題的關(guān)注日益增加，引發(fā)了對(duì)可持續(xù)電化學(xué)儲(chǔ)能和轉(zhuǎn)換（EESC）的廣泛研究。在這種情況下，共價(jià)三嗪骨架（CTF）具有大表面積，可定制的共軛結(jié)構(gòu)，電子供體 - 接受/導(dǎo)電部分以及出色的化學(xué)和熱穩(wěn)定性。這些優(yōu)點(diǎn)使他們成為EESC的主要候選人。然而，其導(dǎo)電性差阻礙了電子和離子的傳導(dǎo)，導(dǎo)致電化學(xué)性能不理想，限制了其商業(yè)應(yīng)用。因此，為了克服這些挑戰(zhàn)，基于CTF的納米復(fù)合材料及其衍生物（如雜原子摻雜多孔碳）繼承了原始CTFs的大部分優(yōu)點(diǎn)，在EESC領(lǐng)域具有優(yōu)異的性能。

本文，三峽大學(xué)鄭勇、葉立群教授、復(fù)旦大學(xué)張凱研究員等在《Chem. Commun》期刊發(fā)表名為“Emerging covalent triazine framework-based nanomaterials for electrochemical energy storage and conversion”的綜述，首先簡(jiǎn)要地強(qiáng)調(diào)了現(xiàn)有的合成具有應(yīng)用目標(biāo)特性的CTF的策略。接下來(lái)，回顧了與電化學(xué)儲(chǔ)能（超級(jí)電容器、堿離子電池、鋰硫電池等）和轉(zhuǎn)化（氧還原/析出反應(yīng)、析氫反應(yīng)、二氧化碳還原反應(yīng)等）相關(guān)的CTFs及其衍生物的當(dāng)前進(jìn)展。 最后，討論了當(dāng)前挑戰(zhàn)的觀點(diǎn)，以及進(jìn)一步發(fā)展基于CTF的納米材料在新興的EESC研究中的建議。

圖文導(dǎo)讀

2.1 CTF合成方法

由于Thomas等人提出了CTF這一術(shù)語(yǔ)，并在2008年首次使用丁腈單體通過(guò)電離熱方法合成，CTF的合成技術(shù)在過(guò)去十年中取得了長(zhǎng)足的進(jìn)步和蓬勃發(fā)展。已經(jīng)發(fā)現(xiàn)了各種合成方法來(lái)滿足CTF的實(shí)際適用性。盡管大多數(shù)現(xiàn)有方法側(cè)重于腈基的直接或間接環(huán)三聚體化，但其他途徑，如傅-克反應(yīng)、芳香族親核取代反應(yīng)和C-C偶聯(lián)途徑也可用于CTF的合成。
2.2 電化學(xué)儲(chǔ)能與轉(zhuǎn)換應(yīng)用

CTF的高熱化學(xué)穩(wěn)定性與大SSA和高N含量相結(jié)合，使其成為各種實(shí)際應(yīng)用的誘人材料。據(jù)報(bào)道，大多數(shù)CTF是用于氣體儲(chǔ)存/捕獲氫氣的多孔材料，二氧化碳和甲烷。重要的是，CTF中的基本N位點(diǎn)可以作為優(yōu)良的催化位點(diǎn)，這在EESC器件領(lǐng)域已經(jīng)得到證明。

超級(jí)電容器（SC）或超級(jí)電容器，也稱為電化學(xué)電容器（EC），在其高功率密度，快速充放電速率和長(zhǎng)循環(huán)壽命方面被廣泛探索
2.2.1 電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換

減氧開(kāi)發(fā)用于陰極氧還原反應(yīng)（ORR）的高效穩(wěn)定的催化劑材料是推進(jìn)燃料電池和金屬空氣電池應(yīng)用的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。目前，大多數(shù)商業(yè)系統(tǒng)嚴(yán)重依賴鉑（Pt）基催化劑。然而，Pt是一種昂貴的貴金屬，它會(huì)導(dǎo)致有毒中間產(chǎn)物的形成，阻礙其大規(guī)模應(yīng)用。因此，開(kāi)發(fā)無(wú)貴金屬甚至無(wú)金屬催化劑具有至關(guān)重要的意義。大量研究表明，C-網(wǎng)格中N原子的百分比和N的類型（吡啶-N、熱咯酸-N和石墨-N）對(duì)電催化性能有至關(guān)重要的影響，而吡啶-N是ORR催化性能的最佳活性位點(diǎn)之一。因此，CTFs被廣泛用于催化ORR反應(yīng)

析氧高效的開(kāi)放式教育資源電催化對(duì)于無(wú)數(shù)與能源相關(guān)的應(yīng)用非常重要，包括可充電金屬空氣電池和電催化水分解。金屬的高成本和稀缺性使得相應(yīng)的催化劑不適合大規(guī)模生產(chǎn)。因此，替代性非金屬基催化劑（如CTFs）作為下一代電催化劑引起了研究界的極大興趣。
小結(jié)

本文綜述了近年來(lái)在超級(jí)電容器、電池和電催化等基于CTF的EESC材料開(kāi)發(fā)進(jìn)展。CTFs由于其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)、較大的SSA和較高的N含量，在EESC領(lǐng)域引起了重要的研究關(guān)注。然而，由于氮含量高導(dǎo)致導(dǎo)電性差，CTFs的實(shí)際應(yīng)用仍然有限。因此，為了擴(kuò)展CTFs的電化學(xué)應(yīng)用，最近對(duì)CTF基雜化材料和CTF衍生碳材料進(jìn)行了大量研究。以CTFs為前驅(qū)體合成CTF基雜化材料和CTF衍生碳材料，可以繼承CTFs大SSA、結(jié)構(gòu)可控、孔體積大、孔隙率可調(diào)等優(yōu)點(diǎn)。

盡管研究界在擴(kuò)大CTF的應(yīng)用方面取得了成就，但仍有一些不容忽視的挑戰(zhàn)，總結(jié)如下：

（1）對(duì)于CTFs的制備，大多數(shù)合成方法由于其繁瑣和復(fù)雜的程序而僅限于實(shí)驗(yàn)室規(guī)模。因此，為工業(yè)中CTF的大規(guī)模生產(chǎn)開(kāi)發(fā)更簡(jiǎn)單，更有效的程序具有重要意義。此外，大多數(shù)合成路線通常有毒且有風(fēng)險(xiǎn)。因此，發(fā)展安全、綠色的方法是基于CTF的材料研究和應(yīng)用領(lǐng)域的必然趨勢(shì)。此外，應(yīng)在工業(yè)條件下檢查CTF的應(yīng)用，以確保其實(shí)際應(yīng)用的可行性。需要更多地關(guān)注CTF的可擴(kuò)展性、可持續(xù)性和經(jīng)濟(jì)潛力。

（2）迄今為止報(bào)道的大多數(shù)CTFs表現(xiàn)出低結(jié)晶度，這極大地限制了其在工業(yè)中的商業(yè)應(yīng)用。因此，提高CTFs的結(jié)晶度并充分發(fā)揮其規(guī)則孔隙效應(yīng)仍然是一個(gè)研究熱點(diǎn)。因此，應(yīng)投入更多的研究精力來(lái)提高CTFs的結(jié)晶度。

（3）對(duì)結(jié)構(gòu)、性質(zhì)關(guān)系和反應(yīng)機(jī)理的認(rèn)識(shí)在這一新興領(lǐng)域還存在很大程度的欠缺。需要進(jìn)一步研究活性位點(diǎn)的精確工程和先進(jìn)的表征技術(shù)，以揭示CTFs的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系，以開(kāi)發(fā)高效的CTF基納米材料。

（4）與大多數(shù)金屬基材料相比，CTF基材料的電化學(xué)性能仍然相對(duì)較低。N、S、P、F等非金屬雜原子摻雜是提高CTFs電化學(xué)性能的最有前途的方法之一，這是由于缺陷形成和外來(lái)原子存在的協(xié)同效應(yīng)造成的。此外，高度石墨化可以提高CTF基材料的導(dǎo)電性并進(jìn)一步增強(qiáng)其電化學(xué)性能。然而，CTF中的孔結(jié)構(gòu)和碳-雜原子鍵在相對(duì)較高的溫度下加熱時(shí)可能會(huì)被破壞。因此，引入Mn、Ni和Fe等外來(lái)金屬在相對(duì)較低的溫度下實(shí)現(xiàn)更高程度的石墨化是制備具有高度石墨化的CTF衍生碳的一種有前途的方法。因此，我們相信金屬物種與CTF基碳材料的雜交將在EESC領(lǐng)域帶來(lái)顯著的表現(xiàn)。

（5）合成具有良好本征導(dǎo)電性的CTF材料需要進(jìn)一步突破。目前，大多數(shù)報(bào)告的CTF材料都表現(xiàn)出半導(dǎo)體特性。為了擴(kuò)大CTFs在EESC中的應(yīng)用，有必要探索具有良好內(nèi)征導(dǎo)電性的有前景的CTF。合成具有良好本征導(dǎo)電性的CTF材料有利于這些材料性能的方向控制。因此，開(kāi)發(fā)可控的化學(xué)控制手段是必要的，因此更容易實(shí)現(xiàn)這些所需材料的“個(gè)性化定制”。

（6）鑒于結(jié)構(gòu)特征是影響EESC電化學(xué)性能的決定性因素，探索具有理想納米結(jié)構(gòu)、大SSA、孔徑可調(diào)、活性位點(diǎn)更豐富、傳質(zhì)更好的CTF基納米材料是另一個(gè)重要目標(biāo)。

盡管在用于EESC的CTF的工程分子設(shè)計(jì)方面取得了重大進(jìn)展，但在產(chǎn)生經(jīng)濟(jì)上可行的高性能材料方面仍然存在巨大的局限性。該領(lǐng)域的進(jìn)一步發(fā)展需要來(lái)自國(guó)內(nèi)和國(guó)際不同學(xué)科的科學(xué)家和工程師的合作。相信在不久的將來(lái)，CTF相關(guān)材料將在EESC中具有更廣泛的實(shí)際應(yīng)用。 

原標(biāo)題：三峽大學(xué)：綜述！共價(jià)三嗪骨架納米材料在儲(chǔ)能和轉(zhuǎn)換應(yīng)用進(jìn)展