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研究背景

作為新一代儲能器件，鋰離子電池以其高能量密度和長循環(huán)壽命在移動電子、電動汽車等領(lǐng)域備受青睞。然而，有機電解液的使用讓傳統(tǒng)鋰離子電池存在諸如泄露、爆炸等安全隱患。解決上述問題最行之有效的方法之一是將電解質(zhì)固態(tài)化，制備高安全性的全固態(tài)鋰電池。目前，全固態(tài)鋰電池的性能提升主要受限于無法同時解決固態(tài)電解質(zhì)低的室溫離子電導(dǎo)率和高的固-固界面阻抗這兩大瓶頸問題。

工作介紹

鑒于此，中國科學(xué)院青島生物能源與過程研究所崔光磊研究員課題組提出一種創(chuàng)新策略：利用SeS2作為造孔劑首次制備高電導(dǎo)率自支撐三維多孔硫化物L(fēng)i6PS5Cl (p-LPSCl)滲流骨架，隨后將聚合物前驅(qū)體溶液聚乙二醇甲基醚丙烯酸酯(poly(ethylene glycol) methyl ether acrylate，PEGMEA)澆注于自支撐三維多孔硫化物L(fēng)i6PS5Cl (p-LPSCl)滲流骨架中，通過引發(fā)PEGMEA原位聚合得到復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)。固態(tài)核磁揭示Li+在該復(fù)合電解質(zhì)中主要沿LPSCl相快速傳輸，因而該復(fù)合電解質(zhì)室溫電導(dǎo)率相較于純聚合物電解質(zhì)提升128倍，達到4.6×10–4 S cm–1。同時，得益于原位聚合的策略，電極/電解質(zhì)界面相容性得到顯著優(yōu)化。利用該策略裝配的LiCoO2|Li和NMC811|Li全固態(tài)電池表現(xiàn)出高的放電比容量及優(yōu)異的循環(huán)性能。這一創(chuàng)新的整合策略對于解決全固態(tài)電池的瓶頸問題，推進全固態(tài)電池的商業(yè)化具有重要指導(dǎo)意義。該成果以“Facile Design of Sulfide-based all Solid-State Lithium metal Battery: In Situ Polymerization within Self-Supported Porous Argyrodite Skeleton”為題發(fā)表在國際知名期刊Advanced Functional Materials (DOI: 10.1002/adfm.202101523)上。通訊作者為中國科學(xué)院青島生物能源與過程研究所崔光磊研究員，2017級直博生王延濤和鞠江偉副研究員為本文共同第一作者。

內(nèi)容表述

1. 三維多孔LPSCl骨架制備及表征
作者創(chuàng)造性采用SeS2作為造孔劑來制備p-LPSCl。根據(jù)結(jié)構(gòu)和化學(xué)組成分析，SeS2非常適合作為制備三維多孔硫化物滲流骨架的造孔劑。


得益于高電導(dǎo)率的硫化物滲流骨架，該復(fù)合電解質(zhì)在室溫下的離子電導(dǎo)率可以達到4.6×10 -4 S cm–1，相較于純聚合物電解質(zhì)提升128倍。

圖4 展示了原位聚合方式組裝的NCM811|復(fù)合電解質(zhì)|Li全固態(tài)電池的循環(huán)性能，得益于復(fù)合電解質(zhì)高的室溫離子電導(dǎo)率和原位聚合方式獲得的緊密兼容的電極/電解質(zhì)界面，該固態(tài)電池展現(xiàn)出了優(yōu)異的電池性能。這一創(chuàng)新的整合策略對于解決全固態(tài)電池的瓶頸問題，推進全固態(tài)電池的商業(yè)化具有重要的指導(dǎo)意義。



結(jié) 論

綜上所述，作者首次報道了一種三維多孔自支撐硫化物骨架：p-LPSCl，并利用原位聚合策略制備了一種高電導(dǎo)率高性能的復(fù)合電解質(zhì)材料。得益于高電導(dǎo)率的硫化物滲流骨架，該復(fù)合電解質(zhì)在室溫下的離子電導(dǎo)率可以達到4.6×10 -4 S cm -1。原位聚合策略顯著改善了電解質(zhì)/電極界面使得界面阻抗從709降至112 Ω cm2。利用此復(fù)合電解質(zhì)制備的全固態(tài)電池顯示出優(yōu)異的電化學(xué)性能，這項研究為固體電解質(zhì)的設(shè)計提供了一個非常有前途的策略，以滿足高離子電導(dǎo)率、良好的電極/電解質(zhì)界面兼容性。 

原標(biāo)題：崔光磊團隊：自支撐硫化物骨架助力全固態(tài)鋰金屬電池