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文章信息


第一作者：景建芳

通訊作者：朱永法*

單位：清華大學(xué)

研究背景

太陽能驅(qū)動的光催化產(chǎn)氫途徑因其高效的太陽能到化學(xué)物質(zhì)的轉(zhuǎn)化而得到了廣泛研究。但大多數(shù)無機(jī)半導(dǎo)體光催化劑存在禁帶寬度大、對太陽光的利用率低、制備方法復(fù)雜、光生載流子復(fù)合速率高以及長時間照射時的光腐蝕等固有缺陷，限制了其進(jìn)一步的發(fā)展和應(yīng)用。

相比之下，共軛有機(jī)材料具有元素資源豐富、可見光吸收范圍廣、結(jié)構(gòu)多樣、可調(diào)諧等優(yōu)點，是一種極具發(fā)展前景的光催化劑。卟啉分子就是其中一種廣泛被應(yīng)用于光電轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的共軛有機(jī)材料。

在光催化制氫方面，金屬卟啉主要通過兩種途徑被廣泛研究，一種是作為基本結(jié)構(gòu)單元構(gòu)建金屬-有機(jī)骨架(MOFs);另一種是用作染料敏化來增強其他主體分子的光催化產(chǎn)氫性能，然而，金屬卟啉超分子本身作為光催化劑用于制氫的報道不多，更重要的是，關(guān)于金屬中心如何調(diào)節(jié)超分子卟啉光催化劑以實現(xiàn)高性能的機(jī)理仍然很少報道。

本工作中，我們致力于通過金屬離子調(diào)節(jié)超分子卟啉的能帶結(jié)構(gòu)和其光生載流子的分離能力，以實現(xiàn)超分子卟啉主體光催化劑高效的光催化產(chǎn)氫活性。

我們選擇四 (4-羧基苯基) 卟啉 (TCPP) 作為基本結(jié)構(gòu)單元，因為羧基具有強吸電子能力，在卟啉類光催化劑中被廣泛用作取代基，同時TCPP 自組裝之后顯示出良好的光催化性能。通過金屬配位和π-π堆積作用，我們成功制備了自組裝鋅卟啉超分子(SA-ZnTCPP)，并深入研究了其光催化產(chǎn)氫的機(jī)理和規(guī)律。

文章簡介

本文中，清華大學(xué)朱永法教授在國際知名期刊Advanced Energy Materials上發(fā)表題為“Supramolecular Zinc Porphyrin Photocatalyst with Strong Reduction Ability and Robust Built-In Electric Field for Highly Efficient Hydrogen Production”的觀點文章。

該觀點文章成功制備了一種超薄2D自組裝的四(4-羧基苯基)鋅卟啉(SA-ZnTCPP)光催化制氫材料。SA-ZnTCPP在寬光譜(300~698 nm)下的析氫速率為3487.3 μmol g-1 h-1，比無金屬自組裝的四(4-羧基苯基)卟啉(SA-TCPP)提高了85倍。

并且通過開爾文探針力顯微鏡(KPFM)測試和DFT計算深入探究了金屬離子對卟啉超分子光催化劑的能帶和內(nèi)建電場的調(diào)控規(guī)律，Zn2+配位后，較強的還原驅(qū)動力和較快的電子傳遞動力學(xué)導(dǎo)致了SA-ZnTCPP高效的光催化產(chǎn)氫性能。

這項工作加深了人們對金屬卟啉基超分子光催化劑結(jié)構(gòu)與性能關(guān)系的理解，為光催化劑的性能優(yōu)化提供了分子水平上的通用策略。


本文要點

要點一：超薄2D自組裝四(4-羧基苯基)鋅卟啉(SA-ZnTCPP)納米片

通過-堆積作用和金屬配位作用成功制備了自組裝鋅卟啉超分子(SA-ZnTCPP)納米片，AFM結(jié)果顯示其厚度約為1nm。-堆積可形成光生電子的快速傳輸通道，同時超薄納米結(jié)構(gòu)有利于促進(jìn)光生載流子的快速傳輸，減少光生電子-空穴復(fù)合。

要點二：寬光譜下的高效光催化產(chǎn)氫性能

SA-ZnTCPP表現(xiàn)出高效的光催化產(chǎn)氫性能，在全光譜照射下，其析氫速率可達(dá)3487.3 µmol g-1 h-1， 比已報道的無金屬自組裝卟啉(SA-TCPP)提高85倍，此外，未組裝的ZnTCPP的產(chǎn)氫性能也比商業(yè)TCPP提高45倍。

在可見光下(420) SA-ZnTCPP的產(chǎn)氫速率可達(dá) 2996.2 µmol g-1 h-1，此外，在全光譜下連續(xù)照射66小時的循環(huán)測試實驗中，SA-ZnTCPP的產(chǎn)氫速率并未明顯衰減，回收后的催化劑的XRD、UV-Vis DRS、XPS、TEM 和 AFM均表明SA-ZnTCPP的結(jié)構(gòu)完全保留，說明催化劑具有高穩(wěn)定性。

要點三：金屬離子調(diào)控催化劑的導(dǎo)帶位置和內(nèi)建電場

DFT計算表明，由于Zn2+的3d軌道完全占滿電子未發(fā)生分裂，其sp3雜化軌道與吡咯環(huán)上的氮軌道之間的反鍵相互作用由于后者中孤對電子的排斥而增強，從而導(dǎo)致卟啉分子的LUMO能級升高，意味著光生電子的還原能力增強，催化劑導(dǎo)帶位置越深，因此，SA-ZnTCPP 比SA-CoTCPP和SA-NiTCPP具有更深的導(dǎo)帶位置(-1.01 V vs NHE)，這種強大的熱力學(xué)驅(qū)動力和電子還原能力促進(jìn)了 SA-ZnTCPP的光催化產(chǎn)氫活性。

此外，SA-ZnTCPP在所有樣品中表現(xiàn)出最大的內(nèi)建電場強度，作為動力學(xué)驅(qū)動力，強大的內(nèi)建電場會促進(jìn)電荷分離和傳輸效率，同時提高了光催化產(chǎn)氫活性。

文章鏈接

Supramolecular Zinc Porphyrin Photocatalyst with Strong Reduction Ability and Robust Built-In Electric Field for Highly Efficient Hydrogen Production

https://doi.org/10.1002/aenm.202101392DOI: 10.1002/aenm.202101392

通訊作者介紹

朱永法 教授。

清華大學(xué)化學(xué)系教授，獲得教育部跨世紀(jì)優(yōu)秀人才及國家自然科學(xué)基金委杰青年基金的資助。獲得國家自然科學(xué)獎二等獎1項, 教育部自然科學(xué)獎一等獎2項、二等獎1項，教育部科技進(jìn)步獎二等獎和三等獎各1次。長期從事薄膜材料、納米材料、環(huán)境催化以及能源光催化的研究。已在Adv. Mater., Energy Environ. Sci., Nano Energy, Appl. Catal. B-Environ.等國內(nèi)外學(xué)術(shù)刊物上發(fā)表論文300余篇，熱點論文2篇，ESI高被引論文34篇;論文總引25200余次，篇均引用68.59次，H因子為87。2014-2018年入選Elsevier高被引學(xué)者(化學(xué))，2016年入選Elsevier發(fā)布的“全球材料科學(xué)與工程學(xué)科高被引學(xué)者”，2018-2019年入選科睿唯安“高被引科學(xué)家”名單(化學(xué))。

第一作者介紹

景建芳，清華大學(xué)化學(xué)系博士研究生，師從朱永法教授。 

原標(biāo)題：清華大學(xué)朱永法教授，AEM：具有強還原性和強內(nèi)建電場的超分子鋅卟啉光催化劑用于高效制氫