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隨著儲能需求日益增長，基于嵌入機制的鋰離子電池難以滿足諸如電動汽車和智能電網等長續(xù)航和大規(guī)模儲能體系的性能要求。轉換型氟/硫基正極通過活性中心的多電子轉移反應，能夠沖破單電子嵌入化學的束縛，具備實現高比容量和高能量密度儲能的潛質，例如：Li-FeF3和Li-FeS2的理論值可分別達712和894 mAh/g;1950和1671Wh/kg。然而，氟/硫基正極的持久可逆轉換反應受到反應動力學遲緩和空間限域困難的阻礙。
近日，中國科學院上海硅酸鹽研究所研究員李馳麟團隊聯合中國工程物理研究院研究員崔艷華團隊，提出界面氟化的策略，分別實現LiF和多硫物質的高效轉換。

含內置鋰源的LiF與低價態(tài)金屬氧化物(或金屬氟化物或過渡金屬單質)復合正極可通過自驅動的轉換反應實現高比容量的輸出，但LiF的充分裂解通常需要匹配高充電電位(4.5–5.0 V)，從而導致電池的能量效率嚴重受損(<80%)。為此，研究人員首次采用尖晶石型結構的NiFe2O4作為雙活性中心宿主，通過脈沖激光沉積技術制備高氟化界面豐度的LiF/NiFe2O4納米薄膜正極。廣泛分布的三維LiF/NiFe2O4界面網絡能夠提供充足的氧化還原反應位點，加速LiF裂解/重構和NiFe2O4氟化/脫氟的反應動力學。因此，該含鋰氟基正極在低充電截止電壓(4.2V)下即可實現充分的鋰氟轉換反應(贗電容儲能貢獻超過90%)，在兼顧大比容量(~237mAh/g)和高能量效率(~88%)的同時，其優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能也處于已報道的預鋰化氟基正極的最高水平。高催化活性NiFe2O4宿主材料匹配足量的氟化界面是開發(fā)商用LiF基預鋰化轉換正極的重要策略。相關研究成果以Low-Overpotential LiF Splitting in Lithiated Fluoride Conversion Cathode Catalyzed by Spinel Oxide為題，發(fā)表在Advanced Functional Materials上。

多硫組分的空間限域和催化激活問題阻礙著高比容量/能量密度硫系正極的深化應用。圍繞該問題，科研人員提出Fe-S結構核心和氟化表面的新型組合構型，以實現FeS2@S雙活性相正極的高效限域和轉換。S-S組分和親硫Fe-S結構核心之間的緊致貼合可增強內置吸附催化效應，而疏硫的氟化表面能夠進一步抑制多硫活性物質的界面溶出。此外，導電FeS2晶粒的緊致堆垛配合氟化碳層的交聯包裹強化了電子/離子傳輸網絡的空間滲透性和連續(xù)性。親硫/疏硫緊致構型的調制助力了S-S組分的空間限域和反應動力學的升級，促進了雙活性相的協同轉換反應，賦予了FeS2@S正極的高可逆比容量(儲鋰和儲鈉分別可達1000 mAh/g和600 mAh/g)和穩(wěn)定長循環(huán)(1 C倍率下儲鋰循環(huán)700圈和儲鈉循環(huán)1000圈后的比容量仍可分別保持在800 mAh/g和370 mAh/g，對應的正極能量密度分別可達1200 Wh/kg和480 Wh/kg)。這種用于保證S-S組分可持續(xù)高效利用的新型正極構型為轉換型硫系金屬電池的發(fā)展提供了一種可行策略。該成果以Tight bonding and high-efficiency utilization of S-S moieties to enable ultra-stable and high-capacity alkali-metal conversion batteries為題，發(fā)表在Journal of Materials Chemistry A上。

相關研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、上海市科技創(chuàng)新行動計劃等的支持。


原標題：上海硅酸鹽所在金屬氟/硫基電池的界面催化和限域研究中取得進展