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近日，楊勇教授課題組在全固態(tài)鋰金屬電池鋰金屬負(fù)極失效機(jī)制研究上取得重要進(jìn)展，相關(guān)成果以“Understanding the failure process of sulfide-based all-solid-state lithium batteries via operando nuclear magnetic resonance spectroscopy”為題發(fā)表在Nature Communications上(Doi:10.1038/s41467-023-35920-7)。

全固態(tài)鋰金屬電池有望同時(shí)實(shí)現(xiàn)高能量密度和高安全性，因此引起了人們的廣泛關(guān)注。但由于鋰金屬溶解-沉積過程會(huì)形成大量的非活性鋰，當(dāng)前全固態(tài)電池中鋰金屬的電化學(xué)循環(huán)穩(wěn)定性差。非活性鋰由兩部分組成：（1）非活性的鋰金屬（也叫“死鋰”，dead-Li）,通常是由于不均勻的鋰溶出導(dǎo)致電子-離子通路斷路而導(dǎo)致。（2）非活性的含鋰化合物，主要由鋰金屬負(fù)極與固態(tài)電解質(zhì)之間的界面（電）化學(xué)副反應(yīng)導(dǎo)致的，即所謂的固體電解質(zhì)界面非活性鋰(inactivesolid electrolyte interphase (SEI-Li))。如何在電池循環(huán)過程中準(zhǔn)確地定量檢測(cè)這兩種非活性鋰，對(duì)于理解全固態(tài)鋰金屬電池的失效過程尤為重要。

楊勇教授課題組采用自建的電化學(xué)原位固體核磁共振裝置和所組裝的全固態(tài)鋰金屬原位電池，通過電化學(xué)原位核磁技術(shù)首次成功實(shí)現(xiàn)對(duì)全固態(tài)鋰金屬電池循環(huán)過程中dead-Li和SEI-Li的定量分析。研究人員系統(tǒng)對(duì)比分析了四種常用的硫化物基固態(tài)電解質(zhì)體系，即鋰鍺磷硫(Li10GeP2S12(LGPS))，鋰硅磷硫氯(Li9.54Si1.74P1.44S11.7Cl0.3(LSiPSCl))，鋰磷硫氯(Li6PS5Cl (LPSCl))以及鋰磷硫(Li7P3S11(LPS))，揭示了鋰金屬與它們配對(duì)時(shí)的失效機(jī)理。研究結(jié)果表明，LGPS中，由于Ge參與反應(yīng)導(dǎo)致所有活性鋰都轉(zhuǎn)變?yōu)镾EI-Li；LSiPSCl中，SEI-Li的占比大于dead-Li；而在LPSCl和LPS中，dead-Li的占比大于SEI-Li。通過原位核磁譜，作者進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)兩種不同形成機(jī)制的死鋰及其演化過程，并且用原位固體核磁共振研究了全固態(tài)鋰金屬電池的鋰金屬腐蝕問題。


圖(a, b, c, d)四種體系的無負(fù)極全固態(tài)鋰金屬電池每一次循環(huán)時(shí)可逆容量，dead-Li，SEI-Li的占比情況。(e, f, g) LPS體系的固體核磁共振鋰金屬信號(hào)的堆疊圖，以及第四圈堆疊圖的放大圖。(h, i)鋰枝晶充電過程中向正極側(cè)生長(zhǎng)，放電過程中部分溶出，形成死鋰的示意圖。

在國家自然科學(xué)基金委及其重點(diǎn)研發(fā)專項(xiàng)項(xiàng)目的支持下，楊勇教授團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期深耕于發(fā)展先進(jìn)的固體核磁技術(shù)用于鋰/鈉離子電池、鋰/鈉金屬電池和全固態(tài)電池的研究，取得了一系列重要研究進(jìn)展：鋰/鈉離子電池 (Nat. Commun.2021, 12, 4903;Nat. Commun.2020, 11, 3544;Angew. Chem. Int. Ed.2018, 57,11918；Angew. Chem. Int. Ed.2019, 58, 18086；Nat. Energy2017, 2, 17074);鋰/鈉金屬電池 (Nat. Commun.2023, 14, 17；Nano Lett.,2022,22, 6775；Commun Mater,2022,3,50；Sci.Adv.，2021，7，eabj3423；Nat. Nanotechnol.2020,15, 883)；全固態(tài)電池 (ACS Energy Lett.2022, 7, 2761-2770；Energy Storage Mater.2022, 44,190-196；Adv. Energy Mater.2021, 11, 2003583,1-11；Nano Energy.2020, 67, 104252,1-10)。

該研究工作是在楊勇教授的指導(dǎo)下完成，廈門大學(xué)2018級(jí)博士生梁子騰和廈門大學(xué)向宇軒博士（廈門大學(xué)2021屆博士，現(xiàn)任西湖大學(xué)青年研究員）為論文的共同第一作者，英國劍橋大學(xué)金艷婷博士、美國國家強(qiáng)磁場(chǎng)實(shí)驗(yàn)室傅日強(qiáng)教授、美國馬里蘭大學(xué)王春生教授、和德國明斯特大學(xué)Martin Winter教授提供了指導(dǎo)和幫助。研究工作得到了國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目（22261160570, 21935009和22021001)與國家重點(diǎn)研發(fā)專項(xiàng)（2018YFB0905400）等資助。

原標(biāo)題：廈門大學(xué)在全固態(tài)鋰金屬電池鋰金屬負(fù)極失效機(jī)制研究上取得重要進(jìn)展