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研究亮點(diǎn)：

1. 闡述了二胺分子(具有芳香或烷基核)對(duì)無甲胺鈣鈦礦的顯著效應(yīng);

2. 強(qiáng)調(diào)了Piperazine dihydriodide(PZDI)的有效性，其烷基核電子云富集的-NH末端有助于減輕表面和體內(nèi)缺陷，改變表面化學(xué)或界面能帶，最終提高了載流子提取效率;

3. 利用PZDI鈍化，實(shí)現(xiàn)了印象深刻的23.17%的效率(面積~1 cm2)，并展現(xiàn)出卓越的操作穩(wěn)定性;

4. 在反式型鹵化鈣鈦礦太陽能電池中取得了認(rèn)證效率約為21.47%的顯著成果;

5. 揭示了PZDI通過-NH2I鍵合和Mulliken電荷分布，強(qiáng)化了分子與鈣鈦礦的黏附，有助于提高器件性能;

6. 證實(shí)更強(qiáng)的鍵合作用減小了缺陷密度，并抑制了離子遷移，從而提高了太陽能電池的穩(wěn)定性。

一、大面積反式PSCs仍需解決效率問題

由于反式結(jié)構(gòu)的器件在穩(wěn)定性和與串聯(lián)太陽能電池兼容性方面的潛力，采用無機(jī)空穴傳輸層的反式PSCs引起了廣泛關(guān)注。使用NiOx納米顆粒作為空穴傳輸層，將MA-free鹵化物反式PSCs報(bào)告了23.2%的良好認(rèn)證PCE(0.04 cm2的小面積)。盡管在小面積PSCs中實(shí)現(xiàn)了令人矚目的PCE記錄水平，但小面積和大面積PSC器件之間仍存在實(shí)質(zhì)性的PCE差異。因此，制備具有大面積的高效反式PSC仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。盡管在MA-free鹵化物鈣鈦礦中使用了各種功能分子來優(yōu)化晶體生長和缺陷鈍化，但通常忽視了通過鍵合相互作用調(diào)整表面電荷的影響。

二、成果簡介

分子鈍化是改善鈣鈦礦太陽能電池(HPSCs)性能和運(yùn)行穩(wěn)定性的一種重要方法。日本國家材料研究所揭示了具有芳香或烷基核的二胺分子對(duì)無甲胺鈣鈦礦的顯著效果。哌嗪二碘化物(PZDI)以其烷基核-電子云富集的-NH末端為特征，證明在減輕表面和體內(nèi)缺陷、改變表面化學(xué)或界面能帶方面非常有效，最終提高了載流子提取效率。得益于卓越的PZDI鈍化，該器件在1 cm2面積上取得了令人印象深刻的23.17%的效率(低開路電壓缺陷約為0.327 V)，并表現(xiàn)出卓越的操作穩(wěn)定性。在反式PSC中，實(shí)現(xiàn)了一個(gè)認(rèn)證效率約為21.47%的結(jié)果(面積約為1.024 cm2)。PZDI通過-NH2I和Mulliken電荷分布強(qiáng)化了與鈣鈦礦的黏附。器件分析證實(shí)，更強(qiáng)的鍵合作用減小了缺陷密度并抑制了離子遷移。

三、結(jié)果與討論

要點(diǎn)1：表面鈍化和薄膜生長特性

研究中采用的二胺碘化物(DIMs)分子，包括芳香核和烷基核的化學(xué)結(jié)構(gòu)，以及它們?cè)阪I合/電荷調(diào)控分子鈍化中的應(yīng)用。通過對(duì)自由分子PEDAI和PZDI進(jìn)行優(yōu)化結(jié)構(gòu)的計(jì)算，揭示了它們?cè)阪I長和Mulliken電荷分布方面的不同特征。這些特征對(duì)于有效抑制鈣鈦礦薄膜中的電荷缺陷至關(guān)重要。研究還測(cè)試了這些分子在鈣鈦礦器件中的效果，將它們引入3D-HP薄膜作為界面鈍化層(IPL)，并通過SEM、XRD和光學(xué)測(cè)量等手段進(jìn)行了表征。

研究發(fā)現(xiàn)，PZDI在表面和體積缺陷的抑制方面比PEDAI更為有效，且能夠與未配位的Pb原子和鈣鈦礦薄膜內(nèi)的電荷缺陷有效發(fā)生分子相互作用。XRD結(jié)果顯示，PZDI處理的HP薄膜具有優(yōu)越的晶體生長，表現(xiàn)出更強(qiáng)的(110)特征衍射峰，同時(shí)抑制了δ-Cs/RbPbI3相和殘留的PbI2。光學(xué)測(cè)量結(jié)果顯示，DIMs的引入對(duì)HP薄膜的吸收光譜沒有顯著影響，但對(duì)PL光譜產(chǎn)生了變化，表明光物理質(zhì)量得到改善。研究還通過混合DIM和鈣鈦礦前體溶液來制備HP薄膜，證實(shí)了DIM有助于形成新的晶體相(2D相)，并通過XRD和SEM進(jìn)行了詳細(xì)表征。

綜合而言，這項(xiàng)研究揭示了使用具有不同核心結(jié)構(gòu)的二胺碘化物進(jìn)行鍵合/電荷調(diào)控分子鈍化的方法，以提高鈣鈦礦太陽能電池性能。DIMs的引入影響了鈣鈦礦薄膜的晶體生長、表面形態(tài)和光物理性質(zhì)，為制備高效、穩(wěn)定的器件奠定了基礎(chǔ)。


要點(diǎn)2：光伏性能和光物理

使用芳香核或烷基核的二胺碘化物(DIM)進(jìn)行表面處理對(duì)光伏性能的影響。通過制備倒置結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦太陽能電池(HPSCs)并引入不同濃度的PEDAI或PZDI進(jìn)行表面處理，研究了電池的性能參數(shù)。結(jié)果顯示，經(jīng)PZDI處理的HPSCs表現(xiàn)出最佳的光電轉(zhuǎn)換效率(PCE)，達(dá)到了約23.17%，并且具有可忽略的電壓-電流(J-V)滯后。與之相反，PEDAI處理的器件性能略遜于對(duì)照組，隨著PEDAI濃度的增加，性能進(jìn)一步下降。

通過對(duì)器件參數(shù)的分析，發(fā)現(xiàn)PEDAI和PZDI的效果在很大程度上取決于它們與HP薄膜的化學(xué)相互作用，影響了薄膜的形貌、表面化學(xué)和缺陷特性。研究還表明，PZDI的表面處理對(duì)HP薄膜的晶體生長和界面質(zhì)量有更明顯的改善，而PEDAI的效果較弱。此外，通過外量子效率(EQE)和光電流譜的分析，證明了PZDI處理的器件在HP層的吸收能帶范圍和界面區(qū)域的光譜響應(yīng)較好。對(duì)比了不同濃度DIM的器件性能，強(qiáng)調(diào)了PZDI的優(yōu)越性。

進(jìn)一步的電學(xué)和光學(xué)測(cè)量結(jié)果表明，PZDI處理的器件具有更佳的電荷傳輸和較長的載流子壽命，這可以通過研究暗態(tài)JV曲線和瞬態(tài)光電壓(TPV)響應(yīng)來驗(yàn)證。研究還通過時(shí)間分辨光致發(fā)光(TRPL)光譜分析了載流子壽命的差異，結(jié)果表明經(jīng)PZDI處理的HP薄膜具有顯著更長的載流子壽命，這有助于減少缺陷引起的非輻射復(fù)合。

總的來說，研究強(qiáng)調(diào)了使用芳香核或烷基核的DIM進(jìn)行表面處理，尤其是PZDI，對(duì)于改善鈣鈦礦太陽能電池性能和穩(wěn)定性具有關(guān)鍵作用。PZDI表面處理改善了晶體生長、表面質(zhì)量和缺陷通道，提高了電池性能，為大面積HPSCs的設(shè)計(jì)和制備提供了重要啟示。


要點(diǎn)3：表面化學(xué)和界面的調(diào)制


表面能量調(diào)控和能帶結(jié)構(gòu)：通過紫外光電子能譜(UPS)測(cè)量，研究了表面能量的變化。結(jié)果表明，經(jīng)過DIM處理后，鈣鈦礦薄膜的功函數(shù)和起始能量(Ei)略有增加。DIM處理導(dǎo)致PEDAI和PZDI處理的薄膜和Ei水平的下降，改變了HP/C60界面的能帶結(jié)構(gòu)，有助于提高有效載流子傳輸，最終改善了器件性能。PZDI相較于PEDAI表現(xiàn)出更顯著的效果，說明PEDAI對(duì)器件性能的影響較小。

表面化學(xué)調(diào)控：通過X射線光電子能譜(XPS)研究了表面化學(xué)性質(zhì)。C 1s XPS核心顯示了C-C/C=C、C-N-C和N = C-N的峰，其中PZDI處理的薄膜表現(xiàn)出C-N-C的特征峰，表明其與HP表面的主要相互作用。N 1s XPS核心也進(jìn)一步證實(shí)了PEDAI和PZDI處理的薄膜在表面化學(xué)上的差異。

通過TEM和STEM圖像分析，觀察了器件界面的結(jié)構(gòu)。PEDAI和PZDI處理后的器件顯示在HP/C60界面存在2D相，而PZDI處理器件的2D相分布更均勻，不僅局限于表面，還存在于子表面，這有助于提高器件質(zhì)量。

表面分子分布：通過飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜(ToF-SIMS)研究了PEDA2+和PZD2+在HP中的離子分布。結(jié)果顯示，這兩種離子主要分布在HP的頂表面，而PZD2+的分布更加均勻。這與SEM圖像的表面特征一致，說明PZDI和PEDAI主要通過其功能特性來調(diào)控表面化學(xué)，降低了表面缺陷密度。

應(yīng)變調(diào)控：通過XRD譜的2θ- sin2ψ方法和GIXRD分析，研究了經(jīng)過表面處理后的器件中的殘余應(yīng)變。結(jié)果顯示，PZDI處理的器件中的殘余應(yīng)變較小，與PEDAI和對(duì)照組相比具有更低的負(fù)斜率。這表明PZDI的表面處理有助于降低薄膜的殘余應(yīng)變，從而影響載流子動(dòng)力學(xué)、器件性能和穩(wěn)定性。

要點(diǎn)4：表面處理對(duì)缺陷的影響

Mott-Schottky分析和載流子分布：通過Mott-Schottky(M-S)圖和載流子分布(NCV)來研究表面處理后的HPSCs的缺陷密度。M-S圖表明，控制器件在V > 擴(kuò)散電位(VD)時(shí)呈現(xiàn)完全耗盡曲線，表明具有內(nèi)在的特征結(jié)。PEDAI或PZDI處理后，M-S曲線附近的略微滯后幾乎消失，這歸因于界面處離子極化的減少。PZDI處理的PSC的VD值(1.148 V)大于PEDAI(1.065 V)和控制器件(0.991 V)，與相應(yīng)設(shè)備的VOC平行。從C-V數(shù)據(jù)分析中提取的載流子分布(NCV)顯示，PZDI處理的薄膜中的稍微較低。在界面缺陷密度剖面方面，PZDI處理的器件較標(biāo)準(zhǔn)器件降低了6倍，表明PZDI有效地減小了復(fù)合中心，從而改善了器件參數(shù)。

熱容量-頻率(C-f)分析：對(duì)缺陷密度進(jìn)行了定量分析，通過熱容-頻率(C-f)譜在室溫(在黑暗中)下測(cè)量。所有器件在1至100 kHz范圍內(nèi)呈現(xiàn)出臺(tái)地區(qū)域，PZDI處理的器件顯示出略低的值，這可能源于HP中的缺陷密度。低頻電容響應(yīng)對(duì)于控制器件來說更為陡峭，這歸因于界面電荷積累或離子極化。這表明PZDI處理有助于抑制界面電荷積累。

溫度相關(guān)的缺陷密度分析：通過溫度相關(guān)的熱容-頻率(C-f-T)譜來分析缺陷密度剖面。通過Arrhenius圖計(jì)算了陷阱態(tài)(Et)。Arrhenius圖顯示，PZDI處理的器件具有較淺的缺陷態(tài)，比PEDAI或控制器件更淺。通過計(jì)算缺陷密度剖面，PZDI處理的器件中的界面和體內(nèi)缺陷密度明顯降低，這與PEDAI處理的器件也有類似的趨勢(shì)。這表明PZDI或PEDAI通過其分子功能性質(zhì)在表面或晶界化學(xué)性質(zhì)上發(fā)揮作用，以調(diào)控HP薄膜的缺陷狀態(tài)。

總體而言，通過對(duì)缺陷密度的詳細(xì)分析，研究發(fā)現(xiàn)PZDI相較于PEDAI在表面處理中更為高效，通過減小缺陷密度來改善HP薄膜的質(zhì)量和器件性能。


要點(diǎn)5：表面鈍化的理論見解

第一性原理計(jì)算：使用密度泛函理論(DFT)進(jìn)行了DIM passivator對(duì)HP薄膜的效應(yīng)的第一性原理計(jì)算。采用FAPbI3的偽立方結(jié)構(gòu)作為體相結(jié)構(gòu)的模型，通過2 x 2的PbI2終止表面的表面模型進(jìn)行計(jì)算。計(jì)算結(jié)果顯示，PEDAI和PZDI分子在表面吸附后不引入禁帶區(qū)域的缺陷態(tài)，略微增加了帶隙，與UPS分析獲得的表面能級(jí)略有提高一致。這說明這兩種分子能夠強(qiáng)烈附著在無缺陷表面上，保護(hù)表面而不引入不良電子效應(yīng)。

PEDAI和PZDI對(duì)缺陷的修復(fù)作用：對(duì)缺陷(IPb antisite)的PbI2-terminated表面進(jìn)行了詳細(xì)的計(jì)算分析，發(fā)現(xiàn)PZDI能夠顯著減少缺陷態(tài)密度，而PEDAI則在缺陷處引入一些較低的缺陷態(tài)。這與實(shí)驗(yàn)中觀察到的器件性能改善(見圖4)一致。

分子特性的關(guān)聯(lián)實(shí)驗(yàn)與理論結(jié)果：實(shí)驗(yàn)結(jié)果(ToF-SIMS)和理論計(jì)算結(jié)果(Gibbs free energy變化)之間的關(guān)聯(lián)性：PEDAI和PZDI分子的分子特性(如電荷差異、形成鏈的方向等)與實(shí)驗(yàn)中觀察到的它們?cè)贖P薄膜中的分布趨勢(shì)(見ToF-SIMS結(jié)果)具有關(guān)聯(lián)性。PZDI在表面與缺陷處的附著強(qiáng)度更大，形成穩(wěn)定的薄膜。

實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證：通過不同光學(xué)帶隙的HPSCs(寬帶隙HP和窄帶隙HP)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。PZDI處理顯著改善了器件性能，降低了VOC缺陷，驗(yàn)證了PZDI作為表面處理劑的有效性。此外，結(jié)果證實(shí)了通過改變帶隙的不同HP材料，這種分子表面處理的普適性。


要點(diǎn)6：HPSC退化的運(yùn)行穩(wěn)定性和監(jiān)測(cè)

在不同的老化應(yīng)激條件下(熱、光、濕度應(yīng)激)，對(duì)HPSCs的器件參數(shù)進(jìn)行了長時(shí)間追蹤。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，經(jīng)過PZDI處理的器件在各種老化條件下表現(xiàn)出卓越的操作穩(wěn)定性。即使PEDAI處理對(duì)提高器件性能效果有限，但相比于控制器件，它在穩(wěn)定性方面表現(xiàn)更好，這表明表面鈍化對(duì)提高器件穩(wěn)定性有積極影響。

溫濕度穩(wěn)定性測(cè)試：在升高的溫度(~60°C)和濕度(~35–40% RH)條件下，控制器件在1000小時(shí)內(nèi)的性能降低到初始PCE的約57.82%，在200小時(shí)內(nèi)更降低到約37.80%。相比之下，經(jīng)過PZDI處理的HPSCs在相應(yīng)老化條件下保留了約89.48%和86.74%的初始PCE。PEDAI處理的器件在相同條件下的性能穩(wěn)定性相對(duì)較好，保留了74.32%和72.67%的初始PCE。這說明DIM多功能分子的表面處理顯著提高了器件在熱和濕度應(yīng)激下的穩(wěn)定性，這是由于有利的表面化學(xué)和強(qiáng)吸附能量導(dǎo)致的界面表面調(diào)控。

水接觸角測(cè)試：通過測(cè)量水接觸角來研究HP薄膜的親水性。表面處理后的HP薄膜表現(xiàn)出較高的水接觸角，表明在濕潤條件下表現(xiàn)出優(yōu)異的耐水性。表面處理導(dǎo)致的薄膜密集分布在表面，這與在高濕度應(yīng)激下觀察到的器件穩(wěn)定性趨勢(shì)一致。

電容-電壓(C-V)曲線測(cè)試：測(cè)量了老化器件的電容-電壓曲線，發(fā)現(xiàn)對(duì)照組HPSCs呈現(xiàn)較明顯的C-V滯后，暗示了界面的惡化，而表面鈍化的HPSCs表現(xiàn)出更為穩(wěn)定的界面結(jié)構(gòu)。PZDI處理的HPSCs顯示較小的耗盡層電容(Cdl)，表明低界面缺陷密度，同時(shí)保持較穩(wěn)定的界面結(jié)構(gòu)。這進(jìn)一步證明了PZDI的表面處理對(duì)于抑制離子運(yùn)動(dòng)或界面電荷積累是有效的。

總體而言，這些結(jié)果表明，DIM多功能分子的表面處理對(duì)提高HPSCs的操作穩(wěn)定性具有顯著效果，這歸功于改善的界面質(zhì)量和濕度穩(wěn)定性。


四、小結(jié)

該工作總結(jié)了一種有效的方法，利用帶有胺基末端的電荷調(diào)控雙功能分子來緩解MA無機(jī)鈣鈦礦中的缺陷。研究發(fā)現(xiàn)，具有芳香或烷基核心胺基的二銨碘化物對(duì)反轉(zhuǎn)型高效鈣鈦礦太陽能電池的效率和穩(wěn)定性都有顯著影響。具有芳香核心和離域孤對(duì)電子的PEDAI分子對(duì)表面缺陷產(chǎn)生弱相互作用。而具有烷基核心的PZDI分子有助于提高薄膜質(zhì)量，通過與局部電子密度的強(qiáng)相互作用誘導(dǎo)表面和體內(nèi)缺陷的淬滅。因此，經(jīng)過PZDI處理的高效鈣鈦礦太陽能電池的光電轉(zhuǎn)換效率從19.68%提升至23.17%，面積為1 cm²，VOC缺陷減少了0.327 V。表面處理薄膜的分子分布顯示，PZDI均勻覆蓋在表面，幾乎不通過從ToF-SIMS映射的深層擴(kuò)散。此外，與PEDAI或?qū)φ掌骷啾?，PZDI處理的鈣鈦礦薄膜在熱濕應(yīng)力下表現(xiàn)出更卓越的操作設(shè)備穩(wěn)定性。該報(bào)告證實(shí)，具有烷基核心的胺基對(duì)啟用缺陷修飾的分子相互作用至關(guān)重要。因此，這為設(shè)計(jì)用于高效鈣鈦礦太陽能電池和其他光電應(yīng)用的帶電調(diào)控分子鍵合的分子緩解劑開辟了新途徑。