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研究背景

鋰金屬作為一種鋰電負(fù)極材料在近年來受到廣泛的關(guān)注，它具有極高的理論容量和極低的電化學(xué)勢，被普遍認(rèn)為擁有巨大研究前景。但是，在電化學(xué)沉積過程中不可控的鋰枝晶生長而導(dǎo)致的一系列問題一直以來限制了鋰金屬在電池中的應(yīng)用。
目前主要面臨的挑戰(zhàn)有循環(huán)壽命短，穩(wěn)定性低，和安全隱患等。在電池中，鋰負(fù)極的表面有一層固體電解質(zhì)界面層（SEI），它是由鋰和電解液之間的反應(yīng)形成的。它組分復(fù)雜而不均勻，機械模量低，且性質(zhì)不穩(wěn)定，是鋰負(fù)極循環(huán)性能惡化的重要原因。

文章簡介

基于此，西安大略大學(xué)孫學(xué)良院士、Tsun-Kong Sham院士與通用汽車公司蔡梅博士合作，在國際知名期刊Energy & Environmental Science上發(fā)表題為“Regulated Lithium Plating and Stripping by a Nano-Scale Gradient Inorganic-Organic Coating for Stable Lithium metal Anodes”的研究工作。

該工作報道了一種由分子層沉積法制備的納米級無機-有機”梯度”涂層，用于提升鋰金屬負(fù)極的循環(huán)穩(wěn)定性。該涂層中梯度分布的無機Zn組分可以作為活性位點穩(wěn)定鋰金屬的沉積，同時有機組分Polyurea（PU）可以作為柔性保護(hù)層抑制鋰枝晶的生長。在電化學(xué)性能測試中，由梯度涂層保護(hù)的鋰金屬展現(xiàn)出較高的循環(huán)壽命和穩(wěn)定性。


導(dǎo)師專訪
該領(lǐng)域目前存在的問題？這篇文章的重點、亮點。

當(dāng)前， 鋰負(fù)極的實際應(yīng)用面臨著較低循環(huán)穩(wěn)定性及安全性等嚴(yán)峻挑戰(zhàn)，而不穩(wěn)定的負(fù)極界面被普遍認(rèn)為是導(dǎo)致上述問題的關(guān)鍵原因。

近年來，鋰金屬界面的基礎(chǔ)研究以及改性工作得到了大量報道。其中，構(gòu)筑人工界面層是減少界面副反應(yīng)，抑制枝晶生長，從而提升鋰金屬負(fù)極循環(huán)性能的有效策略。研究和設(shè)計多組分的界面，以及各組分分布的調(diào)控，從而實現(xiàn)多組分的多功能性，是研究和解決鋰金屬界面問題的一個新穎的思路。

在本工作中，我們借助分子層沉積能夠?qū)Ρ∧こ煞趾秃穸染珳?zhǔn)調(diào)控的特性，首次構(gòu)筑無機組分梯度分布的功能性人工保護(hù)層，實現(xiàn)了對鋰金屬均勻電化學(xué)沉積和剝離的有效調(diào)控。

本文要點

要點一：本工作首次通過分子層沉積實現(xiàn)了納米級涂層中有機-無機組分含量梯度的構(gòu)筑和調(diào)控，使得涂層體現(xiàn)出引導(dǎo)鋰金屬沉積以及抑制枝晶生長的功能性。無機組分中的Zn作為活性位點能引導(dǎo)鋰的均勻沉積，同時有機組分中的PU作為柔性膜能緩解循環(huán)過程中的體積膨脹，使性能得到提升。

要點二：為分析納米級涂層中的梯度，此工作中借助了多種在表面及近表面的表征手段。通過盧瑟福背散射（RBS）結(jié)合飛行時間二次離子質(zhì)譜（TOF-SIMS）分析了無機組分的分布，并通過同步輻射X射線斷層掃描（X-ray CT）證實了梯度涂層對鋰金屬均勻沉積和剝離的有效調(diào)控作用。

要點三：為探究鋰金屬人工界面層的設(shè)計思路，在本工作中對無梯度涂層、梯度涂層、以及反向梯度涂層進(jìn)行測試性能比較，發(fā)現(xiàn)Zn位點集中于內(nèi)部的梯度涂層展現(xiàn)出最佳的循環(huán)穩(wěn)定性。此報道突出了鋰負(fù)極界面設(shè)計的重要性，也為高性能鋰電池的界面設(shè)計開辟了新的思路。

第一作者專訪
該研究的設(shè)計思路和靈感來源

鋰金屬負(fù)極材料在最近幾年成為了電池研究的熱點方向，因為其具有極低的電化學(xué)勢和極高的理論容量，為實現(xiàn)高能量密度的下一代電池體系提供了良好的前景。人們對于鋰負(fù)極的研究工作集中在探究電化學(xué)沉積/剝離機理，減少鋰枝晶生長，提升循環(huán)性能等方面。

近期，不穩(wěn)定的固體電解質(zhì)界面層（SEI）作為影響鋰金屬循環(huán)性能的重要原因被廣泛接受。因此，設(shè)計人工SEI來穩(wěn)定鋰負(fù)極的工作被研究者們大量報道，構(gòu)成人工SEI的組分包括金屬氧化物，磷酸鹽以及高分子材料等。實際上，單一組分的人工SEI很難同時滿足促進(jìn)離子傳導(dǎo)，引導(dǎo)鋰金屬沉積，抑制枝晶生長，減少界面副反應(yīng)等多重功能，所以對負(fù)極界面的多組分設(shè)計將能夠進(jìn)一步提升鋰負(fù)極的性能。本文將‘梯度’的概念應(yīng)用于鋰負(fù)極的策略在最近引起了廣泛關(guān)注，其中包括梯度分布的三維集流體和中間層的報道。

然而，截至目前，通過直接設(shè)計梯度分布的人工SEI用于鋰負(fù)極的離子仍然罕有報道。我們受此啟發(fā)，借助分子層沉積能夠精準(zhǔn)調(diào)控成分、厚度和組分分布的優(yōu)勢來制備梯度涂層，引入無機的Zn位點來引導(dǎo)鋰沉積，并通過有機柔性膜抑制鋰枝晶，從而達(dá)到穩(wěn)定鋰金屬負(fù)極循環(huán)性能的目的。

2. 該實驗難點有哪些？

（1）在納米尺度下合成變化成分的“梯度”涂層在鋰的表面頗具挑戰(zhàn)。由于鋰極高的反應(yīng)活性，對其表面涂層的成分和梯度的精準(zhǔn)控制十分困難，需要對分子層沉積的合成條件進(jìn)行不斷的摸索，嘗試和優(yōu)化。

（2）對于梯度涂層保護(hù)的鋰金屬樣品的表征非常困難，需要尋找合適的表征手段來探測鋰的表面及近表面，得到梯度分布的信息。鋰金屬的空氣不穩(wěn)定性更增加了表征的難度。

（3）我們在此工作中嘗試探究了梯度涂層保護(hù)的鋰負(fù)極在電化學(xué)循環(huán)中的界面變化，由于表征限制和認(rèn)知局限，更詳盡的機理有待進(jìn)一步的探索。

3.該報道與其它類似報道最大的區(qū)別在哪里？

（1）首次通過分子層沉積的方法，在鋰金屬表面構(gòu)筑了納米級的功能性“梯度”保護(hù)層。其中，梯度分布的無機Zn位點能引導(dǎo)鋰的均勻沉積，有機的PU組分能夠抑制枝晶及減少界面副反應(yīng)，實現(xiàn)鋰金屬循環(huán)性能的提升。

（2）我們通過盧瑟福背散射（RBS）結(jié)合飛行時間二次離子質(zhì)譜（TOF-SIMS）首次分析了保護(hù)層中無機組分在鋰金屬表面的梯度分布，并通過同步輻射X射線斷層掃描（X-ray CT）證實了梯度涂層對于鋰金屬均勻沉積和剝離的有效調(diào)控作用。

（3）最后，通過梯度涂層策略保護(hù)的鋰負(fù)極在下一代電池體系中得到了展示，使鋰-氧氣電池的循環(huán)壽命得到顯著提升并能穩(wěn)定運行1500小時。我們揭示了鋰金屬電池性能的提升歸因于分子層沉積制得的保護(hù)層中無機組分的梯度設(shè)計。

導(dǎo)師專訪
您對該領(lǐng)域的今后研究的指導(dǎo)意見和展望

實際上，近年來有大量關(guān)于鋰負(fù)極界面研究的報道，然而對界面組分、分布、厚度、均一性及性能的有效的調(diào)控策略仍然是一大挑戰(zhàn)。 考慮到理想的鋰負(fù)極界面層需要至少滿足如下幾個特性：良好的化學(xué)/電化學(xué)穩(wěn)定性，優(yōu)異的機械性能，和較高的化學(xué)/電化學(xué)穩(wěn)定性。因此，單一組分的人工界面很難滿足上述需求，而具有多組分的復(fù)合涂層則具有實現(xiàn)理想界面的潛力。

鋰金屬的電化學(xué)沉積是一個包括初期成核及后期生長的多步復(fù)雜過程，引入親鋰成核位點及調(diào)控位點分布對其均勻沉積將會提供幫助。這項工作開發(fā)出一種功能性涂層，為穩(wěn)定負(fù)極界面的策略提供了更深入的探究和理解。

原標(biāo)題：孫學(xué)良，Tsun-Kong Sham，蔡梅EES：納米”梯度”涂層實現(xiàn)高穩(wěn)定性鋰金屬負(fù)極